近日，理学院赵宏滨教授、叶代新副教授团队与中国科学院上海应用物理研究所张林娟/静超、德国马克斯·普朗克固体化学物理研究所胡志伟合作在电催化析氧领域取得重要进展，相关研究结果以“Hexavalent Ru Catalyst with Both Lattice Oxygen and Metal Ion Mechanisms Coactive for Water Oxidation”为题发表在化学领域顶级学术期刊Journal of the American Chemical Society。
绿色氢能作为一种清洁可持续的能源载体，通过水电解技术生产。该过程的关键反应是阴极的析氢反应（HER）和阳极动力学缓慢的析氧反应（OER）。OER因其复杂的四电子转移路径、连续的中间体以及高热力学过电位而成为瓶颈。目前性能最优的贵金属基OER催化剂（如Ir/Ru氧化物）通过优化吸附能和降低活化能垒展现高活性。其中，烧绿石氧化物A?B?O??δ（A为碱土金属或稀土金属；B为Ir/Ru）在酸性和碱性条件下均表现出高活性和结构稳定性，受到广泛关注。铅基和铋基烧绿石因其金属导体特性和高导电性，成为电催化剂的理想选择。
本研究重点关注一种含Ru??的OER催化剂（Pb?CoRuO?）。该催化剂在1.0 M KOH溶液中表现出超低的过电位（在10 mA cm??电流密度下仅为176 mV）和塔菲尔斜率（30.52 mV dec??），性能远超基准催化剂RuO?（在10 mA cm??下过电位为340 mV，塔菲尔斜率为111.54 mV dec??）。原位X射线吸收实验观察到，反应过程中Ru??离子逐渐转化为高价态Ru??，同时部分Co??离子氧化为Co??。密度泛函理论（DFT）计算揭示，Pb?CoRuO?的超高OER活性源于其独特的双机制协同作用：在钴（Co）位点遵循金属位点吸附质演化机制（MAE），而高价态Ru??则与钴通过晶格氧空位位点机制（LOV）协同作用。这项工作展示了一种新型且独特的OER催化剂，其催化活性由MAE与LOV机制的协同效应共同驱动。
tyc1286太阳成集团硕士研究生李言卓为第一作者，tyc1286太阳成集团叶代新、中国科学院上海应用物理研究所静超/张林娟, 德国马克斯·普朗克固体化学物理研究所胡志伟为论文共同通讯作者。tyc1286太阳成集团为第一作者单位和第一通讯作者单位。该研究得到了国家自然科学基金等经费的支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08425
